中大新聞網(wǎng)訊（通訊員伍思國、劉俊良、童明良）隨著信息技術(shù)的迅猛發(fā)展，大數(shù)據(jù)時(shí)代向信息存儲(chǔ)和數(shù)據(jù)處理技術(shù)提出了更高的要求，迫切需要研發(fā)具有超高密度信息存儲(chǔ)和量子信息處理能力的先進(jìn)材料。單分子磁體在分子尺度下表現(xiàn)出磁記憶及量子效應(yīng)，有望作為量子比特單元和量子邏輯門。利用核自旋的量子特性，可在單分子磁體體系中實(shí)現(xiàn)Grover量子搜索算法、讀出電子自旋的信息以及通過原子鐘躍遷增強(qiáng)量子相干性等等。然而，單分子磁體核自旋驅(qū)動(dòng)的弛豫機(jī)制目前尚不清楚，限制了單分子磁體作為核自旋量子比特的深入探索和推廣應(yīng)用。
圖1 鈥基單分子磁體的核自旋驅(qū)動(dòng)磁動(dòng)力學(xué)及其弛豫機(jī)制
中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院劉俊良副教授和童明良教授團(tuán)隊(duì)開展對(duì)單分子磁體核自旋驅(qū)動(dòng)弛豫機(jī)制的研究，在前期建立的配位對(duì)稱性導(dǎo)向組裝高性能單分子磁體策略基礎(chǔ)上，從15-MCNi-5金屬冠醚配體出發(fā)，精準(zhǔn)構(gòu)筑了具有同位素效應(yīng)的HoNi5單分子磁體，其中Ho(III)具有近乎完美的五角雙錐配位幾何（見圖a）。通過Ho(III)的電子自旋與核自旋的超精細(xì)相互作用，并進(jìn)一步與外圍金屬冠醚環(huán)的磁耦合，產(chǎn)生了系列具有超精細(xì)結(jié)構(gòu)的基態(tài)及激發(fā)態(tài)能級(jí)。借助第一性原理計(jì)算以及對(duì)磁學(xué)數(shù)據(jù)的模擬分析，發(fā)現(xiàn)在偶數(shù)倍特征場（能級(jí)交叉）時(shí)，HoNi5單分子磁體的磁弛豫主要由類奧巴赫過程主導(dǎo)；在奇數(shù)倍特征場（能級(jí)免交叉）時(shí)，磁弛豫機(jī)制則主要受非相干磁量子隧穿過程所支配（見圖b和圖c）。
有效能壘是單分子磁體的重要性能參數(shù)之一，通過外界刺激操縱弛豫機(jī)制，對(duì)實(shí)現(xiàn)有效能壘的精準(zhǔn)調(diào)控具有重要科學(xué)意義。該工作首次觀察到單分子磁體的有效能壘隨外磁場的變化出現(xiàn)周期振蕩現(xiàn)象——即場致振蕩行為（見圖b），由此揭示了在外部磁場、內(nèi)部磁耦合以及超精細(xì)作用共同驅(qū)動(dòng)下單分子磁體的核自旋驅(qū)動(dòng)的磁弛豫動(dòng)力學(xué)，開拓了利用磁場和超精細(xì)作用協(xié)同操縱單分子磁體磁弛豫的新途徑。
該研究論文以“Field-Induced Oscillation of Magnetization Blocking Barrier in a Holmium Metallacrown Single-Molecule Magnet”為題，發(fā)表在Chem期刊。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院為該成果的第一完成單位，伍思國博士為文章第一作者，劉俊良副教授、童明良教授、比利時(shí)魯汶大學(xué)Le Tuan Anh Ho博士和Liviu F. Chibotaru教授、德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院Wolfgang Wernsdorfer教授為共同通訊作者。該研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)國際（地區(qū)）合作研究項(xiàng)目、廣東省“珠江人才計(jì)劃”本土創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)等項(xiàng)目的支持。
